La Biblioteca ubicada en el Alcázar de Toledo abrió sus puertas el 16 de octubre de 1998. Dotada de modernas instalaciones y variados servicios, reúne los fondos antiguos y modernos de la Biblioteca Pública de Toledo, así como de la Biblioteca de Castilla-La Mancha que fuera creada el 4 de mayo de 1989.

Su principal singularidad se basa en la riqueza del fondo antiguo formado a partir de las colecciones de impresos y manuscritos de los cardenales ilustrados Borbón y Lorenzana. A ellas vinieron a añadirse la biblioteca de los jesuitas expulsados en 1768 y las librerías de los antiguos conventos desamortizados en el siglo XIX, muy numerosos en Toledo. El actual fondo, compuesto por unos 1.000 manuscritos y cerca de 100.000 volúmenes , es uno de los más importantes de España, y, ofrece infinitas posiblidades para el que a él se acerca como investigador o lector curioso. Pueden consultarse, además, las secciones de fondo moderno e infantil, de bibliografía regional, hemeroteca y la colección donada por Javier Malagón, numerosa en obras relativas a la historia de América y al exilio español.

El origen más remoto de esta gran biblioteca se remonta a los años 70 del siglo XVIII, cuando en obediencia a una Cédula de Carlos III, el cardenal Lorenzana abrió al público la entonces Biblioteca Arzobispal. En el siglo XIX, tras el proceso de supresión de comunidades religiosas, el Estado cambió la titularidad de los fondos, que constituyeron la Biblioteca Provincial. Después de diversos avatares, ésta se consolidó en 1966 bajo la dirección de Dª Julia Méndez Aparicio y en su nuevo emplazamiento de la Casa de la Cultura situada en el Paseo del Miradero.

Dificultades de espacio y de diversa índole aconsejaron el traslado y remodelación de la Biblioteca, que mediante acuerdo entre la Junta de Comunidades de Castilla-La Mancha y el Ministerio de Defensa, encontró definitivo acomodo en la planta superior del Alcázar de Toledo.

En este histórico edificio desarrolla actualmente una intensa y diversificada actividad que hace de ella uno de los focos culturales más dinámicos de la vida regional.